"London Calling" fue escrita por Joe Strummer y Mick Jones. El título hace referencia a la identificación de las emisiones del Servicio Mundial de la BBC: "This is London calling..." ("Londres al habla..."), que fue usado durante la Segunda Guerra Mundial, a menudo en emisiones a países ocupados.

La letra refleja la preocupación de Joe Strummer por los eventos mundiales referidos a "un error nuclear" tras el incidente de Three Mile Island de principios de 1979. Según sus palabras textuales: "Sentimos que luchábamos por no resbalarnos cuesta abajo, agarrándonos al suelo con las uñas. Y no había nadie más para ayudarnos".

La línea "London is drowning/And I live by the river" ("Londres se está inundando/Y yo vivo junto al río") viene de la preocupación por la posibilidad que el Río Támesis se desbordara inundando la mayor parte de Londres Central. Con el tiempo esto derivó en la construcción de la Barrera del Támesis.

La letra también refleja la desesperante situación del grupo en 1979 debido a que estaban muy endeudados, sin mánager y discutiendo con su compañía discográfica sobre si el álbum London Calling debía ser doble o no. Las líneas "now don't look to us/All that phoney Beatlemania has bitten the dust" ("ahora no nos miréis a nosotros/Toda esa farsa de la Beatlemanía ha mordido el polvo") refleja la preocupación del grupo después de que el boom del punk rock en Inglaterra durante 1977 terminase.